Modélisation moléculaire pour étudier les zéolithes au fer pour la capture sélective des NOx et du CO en présence d’H2O et de CO2

Ce travail vise à mettre en lumière les mécanismes de capture de polluants atmosphériques toxiques par les zéolithes. Une étude numérique a été menée pour évaluer les énergies d'interaction du NO, du NO2, du CO, du CO2 et de H2O lors de leur adsorption sur le cation Fe2+ supporté par les zéolithes chabazite et mordenite. Des calculs périodiques de la théorie de la fonctionnelle de la densité ont été utilisés. Des rapports Si/Al de {11, 5, 3} et {23, 11, 5} ont été choisis respectivement pour la chabazite et la mordenite. Nos résultats montrent que les deux systèmes présentent une préférence thermodynamique pour la liaison de NO et NO2 par rapport à H2O et CO2. En outre, les simulations de dynamique moléculaire ab initio à 300 K pour le système Fe-chabazite avec Si/Al = 3 confirment l'adsorption de NO, NO2 et du CO, même en présence de molécules de H2O, et la fonction de distribution radiale a été utilisée pour comprendre comment la vapeur affecte la liaison de NO, NO2 et CO. La co-adsorption du CO2 a finalement été négligée dans notre étude en raison de sa faible énergie d'interaction. Enfin, les charges de Bader et les différences de densité de charge ont été calculées pour analyser l'élongation des liaisons après l'adsorption et tenir compte de la régénération du substrat. Les résultats montrent que les faibles rapports Si/Al augmentent l'affinité pour le NO et le NO2 et favorisent la régénération de l'adsorbant. Ce travail montre que ces zéolithes avec le fer comme cation compensateur de charge peuvent être de bons candidats pour piéger les NOx et le CO en présence de H2O et de CO2 provenant des gaz d'échappement des moteurs diesel notamment dans des environnements de travail confinés