Etude de l'adsorption du CO, du NO et du NO2 avec de l'H2O et de l'O2 sur les faujasites X et Y de nickel-sodium pour traiter les gaz d'échappement du diesel : Calculs DFT, synthèse des zéolithes, caractérisation, isothermes et expériences dynamiques

Cet article évalue la capacité d'adsorption de NO, NO2 (NOx), CO en présence d’eau sur la faujasite NaY (Si/Al=2,55) et NaX (Si/Al=1,23) échangée avec le cation nickel. Ce travail s'inscrit dans le cadre de la santé au travail et plus particulièrement du traitement des gaz d'échappement diesel dans les environnements de travail confinés. L'élimination de ces polluants nécessite de trouver un matériau sélectif capable d'adsorber les NOx et le CO en présence d'eau. Le métal de transition nickel a été choisi grâce à la modélisation moléculaire (calculs DFT). L'échange de cations a ensuite été réalisé en traitant les deux zéolithes X et Y avec une solution de sel de nickel. Les analyses ICP OES et XRD, réalisées sur la phase solide, ont permis d'observer un sur-échange dû à la présence de nickel hydraté dans la solution saline. Néanmoins, un bilan de massique réalisé sur le cation sodium a démontré que l'échange de cations s'est déroulé avec succès. La technique de manométrie a été utilisée pour fournir des isothermes d'adsorption avec des faujasites échangées au nickel. Des expériences réalisées à au moins trois températures (278, 298 et 318 K) ont permis d'obtenir l'enthalpie d'adsorption en fonction de la charge de tous les gaz par la méthode des isostères.
Ce travail a permis de valider les calculs DFT, de déterminer les constantes d'équilibre (loi de Henry et paramètre de Toth) et d'évaluer la quantité maximale de gaz adsorbé. Quelle que soit la température, toutes les capacités d'adsorption de NOx et de CO augmentent avec la présence de nickel. L'échange cationique n'a pas d'influence significative sur l'adsorption de l'eau. Sa capacité d'adsorption reste du même ordre de grandeur après comparaison entre NaY/NiNaY et NaX/NiNaX mais elle reste très élevée pour la X-faujasite. Par conséquent, l'écart de quantité adsorbée entre les polluants et l'eau augmente clairement de NaY à NiNaY. Les expériences dynamiques ont révélé et confirmé cette dernière remarque et l'intérêt du cation nickel. Elles ont également mis en évidence l'influence de la co-adsorption sur la forme de la percée. La zéolithe étudiée a indiqué que la nickel X-faujasite est plus performante que les trois autres matériaux et a révélé que les Ni2+ sont les cations divalents les plus appropriés pour piéger sélectivement les molécules de CO, NO et NO2 en présence d'eau et d'oxygène.