Etude de l'adsorption du CO du NO et de l'eau sur les faujasites au nickel X et Y- DFT, synthèses et études thermodynamiques

Cet article évalue la capacité d'adsorption de NO, CO et eau sur les zéolithes faujasites X et Y échangées avec le cation nickel. Ce travail s'inscrit dans le cadre de la santé au travail et plus particulièrement du traitement des gaz d'échappement diesel dans les milieux de travail confinés. En effet, de nombreuses recherches ont été effectuées pour le traitement des NO et CO issus des gaz d'échappement diesel. La catalyse est l'une des techniques les plus utilisées comme la réduction catalytique sélective (SCR). Cependant, les processus de catalyse se sont avérés particulièrement efficaces uniquement à haute température (<300°C). Les solutions technologiques qui en résultent ne sont donc pas bien adaptées aux véhicules non routiers qui fonctionnent de manière discontinue pendant la journée, ce qui entraîne une faible température des gaz d'échappement. Pour éliminer ces polluants, il faut donc trouver un matériau sélectif capable d'adsorber le NO et le CO en présence d'eau. Le piège serait placé en amont du réacteur catalytique.
Le métal de transition nickel a été choisi grâce à la modélisation moléculaire : Les calculs DFT ont utilisé la méthode PBE GGA avec le schéma de correction de dispersion D2. Un criblage a été effectué sur plusieurs cations divalents et sur le rapport Si/Al. L'énergie d'interaction de chaque gaz a été atteinte. Le cation Ni se comporte plus efficacement, puisque chaque faujasite, NiX et NiY, montre une plus grande affinité pour le NO et le CO que pour l'eau.
L'échange de cations a ensuite été réalisé en traitant les faujasites NaY et NaX avec une solution de sel de nickel. Les analyses ICP OES et XRD, réalisées sur la phase solide, ont permis d'observer un sur-échange. La manométrie (appareil Belsorp max II - société BEL), a été utilisée pour fournir des isothermes d'adsorption du CO, du NO et de l'eau avec les faujasites échangées au sodium et au nickel. Les expériences ont été réalisées à au moins trois températures (5, 25 et 35°C) pour obtenir la chaleur isostérique de tous les gaz par la méthode isostérique. Les propriétés texturales ont été obtenues par des expériences d'adsorption/désorption d'azote réalisées à 77 K. Ces investigations ont permis de montrer que la structure cristalline n'a pas été endommagée par les multiples échanges effectués.
Ce travail a permis de valider les calculs DFT, de déterminer la constante d'équilibre et d'évaluer la quantité maximale de gaz adsorbé. L'échange cationique n'a pas d'influence significative sur l'adsorption d'eau. Sa capacité d'adsorption garde le même ordre de grandeur après comparaison entre NaY/NiY et NaX/NiX mais elle reste très élevée pour la X-faujasite : Les X-faujasites étaient modérément sélectives pour l'eau. Par conséquent, la zéolithe étudiée indique que la zéolithe NiY est la faujasite la plus appropriée pour piéger les molécules de NO et de CO en présence d'eau.