Adsorption de NO, NO2 et CO sur une zéolite AgX en présence d'eau et d'oxygène gazeux – Une étude théorique (DFT), thermodynamique et cinétique

Dans le contexte de la prévention des émissions nocives des moteurs thermiques des véhicules non routiers dans un environnement confiné, la faujasite AgX (Ag84Na2[(AlO2)86(SiO2)106], Si/Al = 1,2) a été étudiée pour sa capacité à piéger sélectivement les polluants CO, NO et NO2 à partir de l'eau et de l'oxygène. Tout d'abord, des calculs DFT ont été effectués pour étudier les performances d'une série de zéolithes faujasite X à échange de cations monovalents, ce qui a permis de sélectionner AgX comme le matériau le plus sélectif. Par la suite, les résultats expérimentaux d'équilibre ont donné un excellent accord avec la chaleur isostérique prédite de l'AgX. Un système continu à lit fixe a été utilisé pour analyser les caractéristiques de percée du CO, du NO et du NO2 avec et sans vapeur d'eau à partir de la zéolithe granulaire AgX. Des études sur sa régénérabilité en vue d'une réutilisation ont été menées.
Les calculs DFT sont en accord avec les résultats expérimentaux. L'énergie d'adsorption de ces trois espèces pures à couverture nulle a le même comportement. Les différentes conditions de fonctionnement ont des effets significatifs sur la capacité d'adsorption de l'AgX. Naturellement, la quantité adsorbée de toutes les espèces chimiques diminue lorsque la température augmente.
Les expériences dynamiques ont montré que l'AgX adsorbe faiblement le NO, mais qu'il peut être utilisé pour piéger ou séparer le CO et le NO2 (figure 1). Les capacités d'adsorption et les temps de percée augmentent dans l'ordre suivant : NO Une comparaison avec la littérature et d'autres expériences dynamiques a été effectuée, en particulier grâce aux expériences réalisées avec la zéolithe NaX avec le même rapport Si/Al. Si l'on considère la capacité d'adsorption, AgX et NaX sont des adsorbants potentiels pour le piégeage du CO, du NO et du NO2 ; la zéolithe AgX présente de meilleures capacités d'adsorption que NaY pour le NO2 et le CO. Cependant, une réaction chimique se produit entre les deux zéolithes, comme pour le NO2 avec l'eau, pour générer du NO.
Ce travail montre que la zéolithe AgX offre d'excellentes performances et une stabilité à long terme. Cependant, bien que l'AgX se soit avérée être un piège très efficace pour le CO, le NO et le NO2, son affinité pour l'eau reste élevée. Le modèle et les expériences étayées par des calculs DFT indiquent que cette approche peut être appliquée pour améliorer la conception, la mise à l'échelle et l'optimisation des systèmes d'adsorption en lit fixe continu pour traiter les gaz d'échappement.